基于双维度校验的珠三角区域臭氧生成机制长期时空演化特征识别

臭氧(O3)污染已经成为我国主要城市区域大气环境的首要污染物,由于其生成与前体物之间呈现高度非线性的关系,O3生成机制的识别对前体物的减排具有基础性的重要作用.针对常规方法难以较好对机制的长期演化特征进行识别问题,基于常规观测数据(O3、NO2)和温度(T)与挥发性有机物活性(VOCR)之间的关系,从NO2和T两个维度对珠三角区域O3的生成机制进行了识别并做校验,分析了 2006～2020年期间O3的趋势变化规律和原因,研究了机制的长期演化特征.结果表明,O3浓度随NO2和T水平的升高呈现升高、稳定、下降和再次升高的趋势变化规律,当ρ(NO2)处于0～35、35～45、＞45μg?m-3和T处于＞30、25～30、＜25t时,机制分别处于NOx控制区、过渡区和VOCR控制区.不同时间段,随着T升高VOCR随之升高,推动了 O3浓度上升.由于前体物排放趋势变化和O3生成机制状况不同,O3浓度在不同时间段和T条件下的趋势变化规律不同.整体上,珠三角区域西部偏VOCR控制区,东部偏过渡区,两个维度机制的识别结果具有较高一致性.随时间变化,西部区域的过渡区向VOCR控制区转变,东部区域的VOCR控制区向NOx控制区转变.在不同时间段,随着T升高O3生成对NOx 的敏感性增强,随时间变化,高温和低温条件下O3生成分别对NOx 和VOCR的敏感性增强.