紫外/氯降解普里米酮的效能和机理

选用普里米酮(primidone,PRM)为目标污染物,研究了紫外/氯高级氧化工艺对PRM的降解效能及反应机理,分别考察了pH、水体常见阴离子(Cl-、HCO3-和NO3-)和出水有机物(effluent organic matter,EfOM)对PRM降解效果的影响,并研究了PRM在类Fenton体系中的削减情况;同时,根据溶液总有机碳(TOC)的矿化、芳香性中间产物和小分子有机酸的生成,阐明了在紫外/氯体系中PRM的降解机理.结果 表明,当PRM初始浓度为5μmol·L-1、自由氯浓度为70 μmol·L-1、溶液pH为7时,反应10 min后,PRM的去除率为84％,C1O·对PRM的削减起主导作用,其次为·OH,而C12-·对PRM无氧化作用.当pH为6.2时污染物降解效果最佳.在一定范围内,C1-几乎不影响PRM的降解,HCO3因捕获自由基表现为抑制作用,NO3-因光解产生更多·OH进而加快PRM的分解.当Fe3+浓度为50 μmol·L-1时,PRM降解速率达到最大值0.84 min-1.2种EfOM的引入对PRM降解产生抑制作用,且憎水性EfOM的抑制作用更加显著.TOC矿化实验和降解路径分析结果表明,紫外/氯体系对PRM有一定的矿化作用且PRM首先通过连续的羟基化作用转化为苯甲酸等物质,同时母体化合物和中间体还可继续被氧化为小分子有机酸.PRM中的氮元素最终以NO2-和NH4+的形式存在,且在各种活性自由基的作用下NH4+可转化为NO2-.